Esta etapa está caracterizada por la consolidación de Patricio Aylwin como dirigente político, tanto a nivel interno del Partido como a nivel nacional. La actividad política concentra la mayor parte de su tiempo, llegando incluso a renunciar a la docencia universitaria, su otra vocación.

La Democracia Cristiana alcanzó un gran triunfo tanto en las elecciones presidenciales de septiembre de 1964 como en las parlamentarias de marzo de 1965. Aylwin fue electo Senador por la 6ta Agrupación Provincial de Curicó, Talca, Linares y Maule, y asumió un papel protagónico, respaldando el cumplimiento del Programa “Revolución en Libertad” y otorgándole un indiscutible apoyo al Gobierno del Presidente Frei Montalva.

Como Senador, Aylwin participó en diversas iniciativas parlamentarias, destacándose en los debates sobre los Convenios del Cobre, así como en los proyectos de reforma constitucional, reforma de la legislación relativa a las sociedades anónimas, reforma del Código Orgánico de Tribunales y del Código Penal. También participó en la discusión sobre temas específicos relacionados con su zona, como la fijación del precio del vino. Especial papel desempeñó en la tramitación de la Ley de Reforma Agraria y en la dictación de la denominada “Ley Aylwin” (N° 17.280), cuyo objetivo fue terminar con los obstáculos que dificultaban el proceso de toma de posesión de las tierras expropiadas.

Entre julio de 1965 y julio de 1967 Aylwin presidió el Partido Demócrata Cristiano. En medio de una creciente polarización ideológica, fue protagonista del debate doctrinario que comenzó a vivirse en el Partido, enfrentándose con sectores que presionaban por profundizar los cambios, acelerar las reformas y propiciar acuerdos con sectores socialistas y comunistas.

Durante estos años, Aylwin defiende en todo momento la “Revolución en Libertad” y no duda en señalar que debe existir una total identificación del Partido con el Gobierno para el cumplimiento del Programa. Descarta la vía violenta para alcanzar la “liberación del hombre” y por sobre todo, defiende el resguardo de los valores democráticos.